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論文

Unusually kinetically inert monocationic neptunyl complex with a fluorescein-modified 1,10-phenanthroline-2,9-dicarboxylate ligand; Specific separation and detection in gel electrophoresis

山縣 和仁*; 大内 和希; 丸茂 和樹*; 半田 友衣子*; 原賀 智子; 齋藤 伸吾*

Inorganic Chemistry, 62(2), p.730 - 738, 2023/01

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c02908
 被引用回数：3 パーセンタイル：74.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

ネプツニルイオン(NpO$$_{2}$$$$^{+}$$)に対し解離不活性な錯体を見出すため、蛍光プローブ化学ライブラリーの中からポリアクリルアミドゲル電気泳動(PAGE)を用いる速度論的手法により、安定なNpO$$_{2}$$$$^{+}$$錯体の選抜を試みた。フルオレセイン修飾フェナントロリン-2,9-ジカルボン酸錯体は、自己解離速度定数8$$times$$10$$^{-6}$$ s$$^{-1}$$と非常に解離不活性であることを見出した。この速度定数は、これまで報告されているNpO$$_{2}$$$$^{+}$$錯体の解離速度より100万倍遅い。この特異性を利用しPAGEによるNpO$$_{2}$$$$^{+}$$錯体の蛍光検出を試みたところ、検出限界68pmol dm$$^{-3}$$(17fg)の極微量検出を達成した。模擬使用済み核燃料及び高レベル放射性廃棄物試料への適用にも成功した。

報告書

レーザー共鳴イオン化を用いた同位体存在度の低いストロンチウム90の迅速分析技術開発(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2022-014, 106 Pages, 2022/08

JAEA-Review-2022-014.pdf:10.42MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「レーザー共鳴イオン化を用いた同位体存在度の低いストロンチウム90の迅速分析技術開発」の平成30年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本課題は令和3年度が最終年度となるため4年度分の成果を取りまとめた。本研究は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の事故で環境中に放出された主要な難測定核種の1つであるストロンチウム90を、半導体レーザーを用いた共鳴イオン化により元素かつ同位体選択的にイオン化する手法に着目し、特に海洋試料等のストロンチウム安定同位体濃度が高い実試料を対象としたストロンチウム90の迅速分析技術を開発する。

報告書

レーザー共鳴イオン化を用いた同位体存在度の低いストロンチウム90の迅速分析技術開発(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2020-024, 75 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-024.pdf:5.43MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEA に移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「レーザー共鳴イオン化を用いた同位体存在度の低いストロンチウム90の迅速分析技術開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の事故で環境中に放出された主要な難測定核種の一つであるストロンチウム90を、半導体レーザーを用いた共鳴イオン化により元素かつ同位体選択的にイオン化する手法に着目し、特に海洋試料等のストロンチウム安定同位体濃度が高い実試料を対象としたストロンチウム90の迅速分析技術を開発する。

報告書

レーザー共鳴イオン化を用いた同位体存在度の低いストロンチウム90の迅速分析技術開発(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2019-027, 70 Pages, 2020/01

JAEA-Review-2019-027.pdf:5.18MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「レーザー共鳴イオン化を用いた同位体存在度の低いストロンチウム90の迅速分析技術開発」について取りまとめたものである。本研究は、東京電力福島第一原子力発電所の事故で環境中に放出された主要な難測定核種の一つであるストロンチウム90を、半導体レーザーを用いた共鳴イオン化により元素かつ同位体選択的にイオン化する手法に着目し、特に海洋試料等のストロンチウム安定同位体濃度が高い実試料を対象としたストロンチウム90の迅速分析技術を開発する。

論文

Preparation of an H$$_{2}$$-permselective silica membrane for the separation of H$$_{2}$$ from the hydrogen iodide decomposition reaction in the iodine-sulfur process

Myagmarjav, O.; 池田 歩*; 田中 伸幸; 久保 真治; 野村 幹弘*

International Journal of Hydrogen Energy, 42(9), p.6012 - 6023, 2017/03

https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2017.01.074
 被引用回数：19 パーセンタイル：49.18(Chemistry, Physical)

A high performance hydrogen-permselective silica membrane derived from hexyltrimethoxysiline (HTMOS) Si-precursor was developed to enhance chemical equilibrium ratio of hydrogen iodide (HI) decomposition in thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process. The silica membrane, called the HTMOS membrane, was prepared via a counter diffusion chemical vapor deposition method. The HTMOS membrane prepared at an optimal condition of 450$$^{circ}$$C within 5 min showed highest H$$_{2}$$ permeance of the order of 10$$^{-7}$$ mol Pa$$^{-1}$$ m$$^{-2}$$ s$$^{-1}$$ with a H$$_{2}$$/SF$$_{6}$$ selectivity of 276. It was found that the HTMOS membrane was stable in HI exposure at 400$$^{circ}$$C during 8 h and its HI permeance was the order of 10$$^{-10}$$ mol Pa$$^{-1}$$ m$$^{-2}$$ s$$^{-1}$$. It was demonstrated that the newly developed the HTMOS membrane could be a promising candidate for HI decomposition membrane reactor at working temperature of around 400$$^{circ}$$C.

論文

Investigation of ligand immobilized nano-composite adsorbent for efficient cerium(III) detection and recovery

Awual, M. R.; Hasan, M. M.*; Shahat, A.*; Naushad, M.*; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Chemical Engineering Journal, 265, p.210 - 218, 2015/04

https://doi.org/10.1016/j.cej.2014.12.052
 被引用回数：261 パーセンタイル：99.36(Engineering, Environmental)

In this study, the organic ligand of 4-dodecyl-6-((4-(hexyloxy)phenyl)diazenyl) benzene-1,3-diol (DPDB) and mesoporous silica have been used to prepare the nano-composite adsorbent. The nano-composite adsorbent was fabricated by indirect immobilization of DPDB onto the mesoporous silica. The experimental data clarified that the Ce(III) was detected and adsorbed by the adsorbent at pH 2.50. The limit of detection for Ce(III) ions by the adsorbent was 0.12 microgram/L and the sorption capacity was 150.37 mg/g at optimum conditions. The proposed adsorbent allowed the sensitive, selective, easy to use, cost-effective, high efficiency, fast kinetics and stable capturing of Ce(III) ions even in the presence of diverse competing ions.

論文

Organic-inorganic based nano-conjugate adsorbent for selective palladium(II) detection, separation and recovery

Awual, M. R.; Hasan, M. M.*; Znad, H.*

Chemical Engineering Journal, 259, p.611 - 619, 2015/01

https://doi.org/10.1016/j.cej.2014.08.028
 被引用回数：259 パーセンタイル：99.35(Engineering, Environmental)

The functional group containing organic ligand was developed and then successfully anchored onto mesoperous silica for the preparation of nano-conjugate adsorbent. After fabrication, the ligand kept open functionality for capturing Pd(II) under optimum conditions. The adsorbent exhibited the distinct color formation after adding the Pd(II) ions both in solid and liquid states. The base metal of Cu(II) and Zn(II) did not hamper the Pd(II) sorption ability of adsorbent in the acidic pH region. Therefore, it was expected that the Pd(II) could be separated from other hard metal ions by the adsorbent. Therefore the proposed adsorbent can be considered as a potential candidate for Pd(II) capturing from waste samples.

論文

Selective separation of Am(III) from lanthanides(III) by solvent extraction with hydrophobic field of "superweak" anion

長縄 弘親; 鈴木 英哉*; 野呂 純二*; 木村 貴海

Chemical Communications, (23), p.2963 - 2965, 2005/06

スーパーウイーク陰イオンであるTFPB-の「場」の効果によって、「ソフトドナー」抽出剤を用いずともLn$$^{3+}$$からAm$$^{3+}$$を分離することが可能となる。たとえば、この「場」の効果を利用すれば、代表的な「ハードドナー」抽出剤で従来の溶媒抽出系ではAm$$^{3+}$$-Ln$$^{3+}$$間の分離能をまったく示さなかったCMPO(カルバモイルメチレンホスフィンオキキシド)を用いてさえ、硝酸水溶液からAm$$^{3+}$$のみを選択的に抽出・分離することができる。「場」の効果は、TFPB-の脱水和促進作用によってもたらされる。このような「場」の効果によって、ありふれた配位子の潜在的な選択的分離能を引き出すことが可能になる。分子認識化学は狙った化学種に特異的に結合する配位子の開発にたよって発展してきたが、このような「場」の効果の利用は、それとは異なる新しい分子認識の方法論である。

論文

Thermo- and pH-sensitive gel membranes based on poly-(acryloyl-$$L$$-proline methyl ester)-${it graft}$-poly(acrylic acid) for selective permeation of metal ions

長谷川 伸; 大橋 仁; 前川 康成; 片貝 良一*; 吉田 勝

Radiation Physics and Chemistry, 72(5), p.595 - 600, 2005/04

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2004.03.016
 被引用回数：16 パーセンタイル：71.76(Chemistry, Physical)

温度と、pH応答性ゲル膜は、温度応答性のアクリロイル-L-プロリンメチルエステル(A-ProOMe)のポリマーゲル上にpH応答性ポリ(アクリル酸(AAc))を$$gamma$$線グラフトで合成した。AAc15mol%グラフト鎖を持つポリ(A-ProOMe)のゲル膜は、温度とpH両方の応答性を示した。温度官能基が収縮し、pH官能基が膨潤している30$$^{circ}$$C, pH6.0の条件で、Li, Co, Ni混合イオンからLiイオンの選択透過性が達成できた。

論文

Adsorption efficiency of a new adsorbent towards uranium and vanadium ions at low concentrations

Kavakli, P. A.*; 瀬古 典明; 玉田 正男; G$"u$ven, O.*

Separation Science and Technology, 39(7), p.1631 - 1643, 2005/00

https://doi.org/10.1081/SS-120030785
 被引用回数：58 パーセンタイル：84.33(Chemistry, Multidisciplinary)

放射線グラフト重合技術を利用して、イミノプロピオニトリルから誘導したアミドキシム型捕集材の合成を行い、ウランとバナジウムなどの希少金属の吸着特性を評価した。論文の主旨は以下の通りである。(1)基材のポリプロピレン製の不織布に電子線を照射し、放射線グラフト重合技術を利用して捕集材を作製した。(2)この捕集材の金属に対する選択制はバナジウム$$>$$ウラン$$>$$銅$$>$$鉛$$>$$コバルトであることがわかった。(3)100ppbと500ppbのウラン及びバナジウムの溶液中で吸着試験を行ったところ、高濃度の500ppbと比較して低位濃度下における吸着分配係数は6倍もあることがわかった。

論文

Stability of a silica membrane prepared by CVD using $$gamma$$- and $$alpha$$-alumina tube as the support tube in the Hi-H$$_{2}$$O gaseous mixture

Hwang, G.*; Kim, J.*; Choi, H.*; 小貫 薫

Journal of Membrane Science, 215(1-2), p.293 - 302, 2003/04

https://doi.org/10.1016/S0376-7388(03)00022-X
 被引用回数：16 パーセンタイル：56.26(Engineering, Chemical)

熱化学水素製造法ISプロセスへの応用を目的として、CVD法によって作製したシリカ系水素分離膜のHi-H$$_{2}$$O気相環境における安定性を調べた。平均細孔径10nmの$$gamma$$-アルミナ多孔体、また、平均細孔径100nmの$$alpha$$-アルミナ多孔体を基膜として、TEOSを前駆体とするCVDによって、シリカ膜を作製し、450$$^{circ}$$C,1気圧の条件下で、Hi-H$$_{2}$$O混合ガス雰囲気に約350時間暴露した。CVD条件を変えて数種の膜を作製したが、多くの膜は、暴露時間の経過とともに水素透過速度の増大と水素選択性の低下を示した。しかし、$$alpha$$アルミナを基体とする膜は、$$gamma$$アルミナを基体とする膜に比べて透過特性の変化が少なく、比較的高い安定性を示した。

論文

Simulation study on the catalytic decomposition of hydrogen iodide in a membrane reactor with a silica membrane for the thermochemical water-splitting IS process

Hwang, G.; 小貫 薫

Journal of Membrane Science, 194(2), p.207 - 215, 2001/12

https://doi.org/10.1016/S0376-7388(01)00540-3
 被引用回数：59 パーセンタイル：87.26(Engineering, Chemical)

熱化学法ISプロセスの水素発生工程の高効率化を目的として、膜反応器によるヨウ化水素接触分解反応に関する理論的検討を行った。解析にあたり、H$$_{2}$$及びHIの透過係数は、試作したシリカ膜における実測値を用いた。実測困難なI$$_{2}$$の透過係数については、H$$_{2}$$/I$$_{2}$$選択性が分解率に及ぼす影響を調べて評価した。検討の結果、90%以上のヨウ化水素分解率の得られる条件が存在することを明らかにした。さらに、反応部体積と膜面積との比,無次元長さなどの反応器パラメータと分解率との関係を明らかにし、その結果をもとに膜反応器の設計指針を論じた。

論文

Separation of hydrogen from H$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-HI gaseous mixture using a silica membrane

Hwang, G.; 小貫 薫; 清水 三郎

AIChE Journal, 46(1), p.92 - 98, 2000/01

https://doi.org/10.1002/aic.690460112
 被引用回数：38 パーセンタイル：77.62(Engineering, Chemical)

熱化学法ISプロセスのヨウ化水素分離反応への適用を目的として、CVD法によりシリカ膜を作製し、H$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-HI混合ガスからの水素分離特性を評価した。平均孔径10mmの細孔を有する多孔質アルミナ管に、TEOSを原料とするCVD法によりシリカ被覆処理を施して、有効膜長20mm(S膜)及び100mm(L膜)の分離膜を試作した。試作に際して、シリカ蒸着量の制御により細孔閉塞度を制御して、低いHI透過速度及び高いH$$_{2}$$透過速度を発現させることを試みた。He/N$$_{2}$$選択性を指標としてシリカ蒸着量を制御した結果、600$$^{circ}C$$においてH$$_{2}$$/N$$_{2}$$選択性が53,9.2,4.1,135,6.6を示す膜(S1,S2,S3,L1,L2)を得た。300~600$$^{circ}C$$におけるH$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-HI混合ガス分離実験の結果、水素透過速度に対する共存ガスの影響は小さくないこと、また、H$$_{2}$$/H$$_{2}$$O及びH$$_{2}$$/HI分離係数がそれぞれ3及び150以上であることを明らかにした。特に、S3膜は、10$$^{-7}$$mol/Pa・m$$^{2}$$・sオーダーの水素透過速度を有し、かつ、450$$^{circ}C$$において高いH$$_{2}$$/HI分離係数(650)を示した。

論文

Hydrogen separation in H$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-HI gaseous mixture using the silica membrance prepared by chemical vapor deposition

Hwang, G.*; 小貫 薫; 清水 三郎; 大矢 晴彦*

J. Membr. Sci., 162(1-2), p.83 - 90, 1999/00

https://doi.org/10.1016/S0376-7388(99)00125-8
 被引用回数：65 パーセンタイル：90.03(Engineering, Chemical)

熱化学ISプロセスにおけるHI分解への適用のため、セラミックスを基膜とする水素分離膜を作製した。膜は、100nm(M1)と10nm(M2)の細孔径を有するアルミナ多孔質チューブを基膜として用い、TEOSを反応原料とする化学蒸着法により作製した。He,N$$_{2}$$,H$$_{2}$$の純ガス透過実験は、300~600$$^{circ}$$Cの範囲で行った。HeとN$$_{2}$$ガスは、細孔が析出するシリカによって閉塞されたため、活性化拡散機構により流れた。作製した膜の600$$^{circ}$$Cにおける水素ガス透過速度は、約6$$times$$10$$^{-9}$$mol/Pa・m$$^{2}$$・sであった。H$$_{2}$$/N$$_{2}$$の選択性はM1とM2膜でそれぞれ5.2と160を示した。H$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-HI混合ガス分離実験を300~600$$^{circ}$$C範囲で行った。水素の透過速度は水素単独に用いた場合とほぼ同等であり、HI透過速度は1$$times$$10$$^{-11}$$mol/Pa・m$$^{2}$$・s以下であった。450$$^{circ}$$CにおけるH$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-HI(モル比0.23:0.65:0.12)混合ガスでの膜の水素透過速度は、一日後でも変化しなかった。

報告書

Statistical thermodynamic properties of uranium hexafluoride

小田 哲三

JAERI-M 93-052, 49 Pages, 1993/03

JAERI-M-93-052.pdf:1.11MB

UF$$_{6}$$統計熱力学的諸性質を広い温度領域にわたって計算し、特に200の分子振動準位についての結果は300Kの温度におけるポピュレーション順にテーブル化した。さらに、UF$$_{6}$$V$$_{3}$$バンドカンターについてのシミュレーションと同位体選択性についての評価を行い、これによると多数のホットバンドによる重畳の結果、スペクトルは準連続的な形状を示すが同位体選択性はわずかながら吸収波長に対して依存性を示すことがわかった。本研究は遠心分離ウラン濃縮プラントの保障措置を目的とした「光吸収濃縮度モニタシステム」の設計に不可欠な情報となるだけでなく、一般の赤外スペクトルの解析にも充分役立つ結果を提供するものである。

論文

Cation exchange selectivity of some fission products on strongly acidic cation exchanger of sulfonic acid type nitric acid system

佐藤 忠

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 139(1), p.79 - 87, 1990/00

https://doi.org/10.1007/BF02060454
 被引用回数：4 パーセンタイル：47.11(Chemistry, Analytical)

硝酸溶液中の核分裂生成物イオンに対する架橋度、構造の異なるスルホン酸系陽イオン交換樹脂の選択性をカラム法で検討した。ある条件におけるイオンの分配系数、Kd$$_{Mn+ast}$$は、標準状態(架橋度10%ゲル型、1M消酸)におけるKd$$_{Mn+}$$に対してLog(Kd$$_{Mn+ast}$$)=A+B$$times$$Log(Kd$$_{Mn+}$$)で表せる。硝酸濃度の増加に従い選択性の差は減少するが、Y$$^{3+}$$に対して他の希土類元素に比べ高い選択性を示す。同一硝酸濃度では、架橋度が下がると選択性の差が減少し、Y$$^{3+}$$に対しても見掛け上高い硝酸濃度の時と同じ挙動を示す。ポーラス樹脂の選択性は単純なイオンに低く、Ru錯体に高い。ハイポーラス樹脂は逆の選択性を示し、特にRu錯体に対する選択性の差が大きい。

論文

Radiation effects on methane in the presence of molecular sieves

清水 雄一; 永井 士郎; 畑田 元義

J.Chem.Soc.,Faraday Trans.,I, 79, p.1973 - 1986, 1983/00

モレキュラーシーブ(MS)3A、4A、5A、および13X存在下でメタンを電子線照射し、生成物を分析した。MS4A存在下ではC$$_{2}$$炭化水素が、またMS5A存在下ではC$$_{2}$$およびC$$_{3}$$炭化水素が選択的に生成する。これらの炭化水素の生成量および選択性は照射時間と共に減少した。メタン存在下で照射後のMSを水素流通下で再び照射すると、低級アルカンを主成分とする炭化水素を生成した。また、原料メタンへ水素を添加して照射すると、炭化水素の生成量の時間的減少が抑制された。これらの結果から、MSの反応活性の低下は、メタンから生成するcarbonaceous solidがMSの細孔内に沈積するためであり、それが水素添加によって抑制されるのはcarbonaceous solidの放射線による水素化分解が起るためであると結論した。

論文

The Influence of the laser linewidth on the selectivity in laser isotope separation

有澤 孝; 丸山 庸一郎; 鈴木 庸氏; 成瀬 雄二

J.Phys.,D, 16, p.2415 - 2424, 1983/00

抄録なし

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